近日，太阳集团1088vip李宏岩課題組在國際著名期刊Advanced Functional Materials（IF=18.5）上發表了題為“Anchoring Multi-Coordinated Bismuth Metal Atom Sites on Honeycomb-like Carbon Rods Achieving Advanced Potassium Storage”的重要研究成果，揭示了铋金屬原子與氮、氧非金屬原子多配位摻雜碳載體結構對于實現鉀離子半/全電池的高容量和長循環壽命的具有重要作用。李宏岩老師為唯一通訊作者。

 在本工作中，我們首先從理論模拟的角度考慮了三種可能的配位結構，即裸氮摻雜碳結構（Bare-NC）、氮配位铋金屬原子結構（Bi-N₄）和氮、氧雙配位铋金屬原子結構（Bi-N₄-O₂）。為了闡明三種不同配位結構與鉀儲存能力之間的關系，利用電子定位函數（ELF）和Bader電荷進行分析。三個配位結構的ELF值增加表明這些結構中的電子局域化逐漸增強（圖1a）。Bi-N₄-O₂結構周圍明顯的電子定位有利于增加對K⁺的吸引力，從而提高K⁺的存儲容量。Bader電荷分析表明，将铋原子摻入NC載體會導緻明顯的電荷再分配，對NC載體的電子結構産生了較大影響，即當兩個氧原子和一個铋原子配位時，不僅在氧配位上發生了強烈的電子局域化，而且在Bi-N₄-O₂上發生了多次電荷轉移，并形成更穩定的Bi-N₄-O₂配位結構(圖1b)。由此得出，Bi-N₄-O₂結構具有遷移能壘低、吸附位點多和吸附能更大等特點（圖1d-f）。

圖1.（a）電子定位函數。（b）Bader電荷值。（c）K⁺吸附和脫附過程中铋原子的Bader電荷值。（d）K⁺擴散能壘。（e）K⁺的吸附模型。（f）吸附能。

 此外，将Bi-N₄-O₂@HCR-1000材料與MKVO材料匹配組裝到全電池體系（圖2）。在電流密度為0.5、5、10 A g^-1下，放電比容量為171、96和75mA h g^-1。在507 W kg^-1的功率密度下，其能量密度高達191Wh kg^-1。值得注意的是，在電流密度為5 A g^-1時，電池循環充、放電8000次後仍可獲得89 mA h g^-1的可逆容量，具有優異的循環穩定性和強大的儲鉀能力。

圖2. Bi-N₄-O₂@HCR-1000//MKVO全電池性能展示（部分圖片）。

 該工作得到了國家自然科學基金、廣東省自然科學基金和廣州市基礎與應用基礎項目的支持。

【文章鍊接】

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202407653

文圖|陳智松

校對|楊 茜

責編|李逸凡  楊 茜

初審|李宏岩

終審|陳填烽  吳 濤