近日，國際頂級學術期刊《Chem》在線發表了太阳集团app首页曾恒/陸偉剛/李丹團隊的最新研究成−Direct production of o-xylene from six-component BTEXs using a channel-pore interconnected metal-organic framework。太阳集团1088vip博士後謝小靜為論文的第一作者，該研究工作得到了國家自然科學基金、廣東省重大基礎與應用基礎計劃、廣東省基礎與應用基礎研究基金、中央基礎研究基金、中國博士後科學基金和太阳集团app首页等項目的支持。

苯衍生物的分離被認為是改變世界的七種關鍵化學分離技術之一。苯及其衍生物，包括苯（Bz）、甲苯（Tol）、乙苯（EB）、對二甲苯（pX）、鄰二甲苯（oX）和間二甲苯（mX），統稱為BTEXs，屬于重要的石化工業原料，廣泛應用于聚合物、塑料、纖維和燃料添加劑等化學品的生産。其中，用于鄰苯二甲酸酐制造的oX市場規模在2025年預計超過43億美元。當前，工業上采用分餾法從BTEXs中分離oX，但該方法需要大量的理論塔闆數（>150）和高回流比才能獲得高純度的oX，這個過程耗能巨大，設備結構複雜，且資本投入高昂。基于多孔材料的吸附分離技術因其低能耗、高效率、操作簡便及成本較低，被視為一種可替代的分離方法。而金屬有機框架（Metal−Organic Frameworks，簡稱MOFs）作為一類由有機配體和金屬離子通過配位鍵自組裝形成的晶态多孔材料，因其具備高度可調的孔形狀、孔尺寸及表面化學性質，被認為是應用于複雜碳氫化合物分離的理想吸附劑。盡管目前已有衆多研究報道了MOFs材料在分離oX與其他C8異構體方面的潛力，但由于BTEXs各組分的物化性質相似，構建能夠在多組分體系中實現單一組分高選擇性分離的MOFs材料仍然面臨巨大挑戰。

圖1.鄰二甲苯在工業分餾和吸附萃取過程的對比示意圖。

太阳集团app首页曾恒/陸偉剛/李丹研究團隊構築了一種具有通道-大孔互連結構的金屬有機框架（JNU-2），該材料在通道-大孔連接處具備精确控制的孔徑（7.4×7.4 Ų）。該孔徑大于mX（7.1 Å）、pX（6.7 Å）、EB（6.7 Å）、Tol（6.0 Å）和Bz（5.8 Å）的動力學直徑，但與oX的動力學直徑（7.4 Å）相當（圖2A和2B）。單組分吸附測試結果顯示，JNU-2能完全排除oX，同時吸附大量其他BTEXs分子（圖2C）。與基準材料如沸石ZSM-5和Co-MOF-74相比，JNU-2對其他苯同系物展現出更快的擴散速率，表明其通道-孔互連結構具備優異的傳質效率，滿足工業生産對高效傳質的需求。該團隊随後開展了一系列實驗室規模的動态蒸氣穿透實驗，結果顯示該材料可從三種不同的苯系物混合物中高效分離出純度超過99.5%的oX（圖2D）。此外，在室溫條件下的六組分液相萃取實驗進一步驗證了其從BTEXs混合物中高效提純oX的卓越能力（圖2E和2F）。同時，JNU-2展現出優異的化學穩定性和可重複利用性，突顯其在節能型oX分離領域的工業應用潛力。

圖2.（A）JNU-2通道-孔互連的3D網絡結構以及康諾利表面示意圖；（B）通道-孔連接處開口的特寫視圖，突出顯示對角線的孔徑以及BTEXs分子動力學直徑；（C）在353K條件下，pX、EB、mX、Tol、Bz和oX在JNU-2上的單組分蒸氣吸附等溫線；（D）pX/EB/mX/Tol/Bz/oX（1/1/1/1/1/1）混合物在JNU-2上的穿透曲線；（E）将JNU-2浸泡在pX/EB/mX/Tol/Bz/oX（2/2/2/2/2/90）的BTEXs混合物中的操作示意圖；（F）初始BTEXs和回收的oX的GC分析；

Chem是Cell Press旗下的旗艦刊，是Cell的姊妹期刊，影響因子19.1。

論文鍊接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2024.10.006

文圖|曾 恒

校對|劉 雪

責編|楊 茜

初審|陸偉剛

複審|王啟偉

終審|陳填烽、吳濤